不久，湖南“内清四境”石达开被逼出湖南;“外援五省”为在鄂、赣、皖等省前线作战的清军调拨粮饷、军械、船只 。
1856年，左宗棠因接济曾国藩部军饷以夺取被太平军所占武昌有功，被封为兵部郎中 。
1859年，左宗棠恃才傲物得罪了永州镇总兵樊燮 。樊燮一状告到京城，说左宗棠是“劣幕” 。
咸丰下令湖广总督官文处理，若属实则将左宗棠就地正法 。
朝廷很多官员都为左宗棠说情翰林院侍读学士潘祖荫向咸丰写了一道奏疏，提到：“国家不可一日无湖南，即湖南不可一日无宗棠也 。”
咸丰终于心动，赦免了左宗棠 。
边平乱边开洋务
1860年，太平军攻破江南大营后，左宗棠奉诏以四品京堂衔候补，随钦差大臣、两江总督曾国藩襄办军务 。
同治元年(1862年)，左宗棠组建中法混合军，称“常捷军”，并扩充中英混合军，先后攻陷金华、绍兴等地，升闽浙总督 。
1864年3月，左宗棠攻陷杭州，控制浙江全境，被封为一等恪靖伯 。
随即，左宗棠奉命率军入江西、福建追击太平军李世贤、汪海洋部，至1866年2月将二人歼灭于广东嘉应州(今广东梅县) 。
1866年，左宗棠上疏奏请设局监造轮船，获准试行，即于福州马尾择址办船厂，派员出国购买机器、船槽，并创办求是堂艺局(亦称船政学堂)，培养造船技术和海军人才 。
1867年，左宗棠奉命为钦差大臣，督办陕甘军务，率军入陕西围剿西捻军和西北反清回民军 。
陕甘任间，左宗棠继续从事洋务，创办兰州制造局(即甘肃制造局)、甘肃织呢总局(即兰州机器织呢局)，后者为中国第一个机器纺织厂 。
抬棺出征战沙俄
1864年6月，新疆库车爆发农民起义，建立热西丁政权;7月，和田建立帕夏政权;10月，伊犁建立苏丹政权;1865年1月，浩罕国(位于今乌兹别克斯坦的浩罕市一带)军官阿古柏入侵新疆;3月，乌鲁木齐建立清真王政权;1871年7月，沙俄武装强占伊犁;1872年6月，阿古柏在新疆的喀什、英吉沙、莎车、和田、阿克苏、乌什、库车悬挂出奥斯曼土耳其帝国国旗并发行货币;1874年，日本入侵台湾 。
在这种局势下，清廷内部爆发“海防”、“塞防”之争 。
李鸿章说：“新疆乃化外之地，茫茫沙漠，赤地千里，土地瘠薄，人烟稀少 。乾隆年间平定新疆，倾全国之力，徒然收数千里旷地，增加千百万开支，实在得不偿失 。依臣看，新疆不复，与肢体之元气无伤，收回伊犁，更是不如不收回为好 。”认为两者“力难兼顾”，主张放弃塞防，将“停撤之饷，即匀作海防之饷” 。
左宗棠反驳道：“天山南北两路粮产丰富，瓜果累累，牛羊遍野，牧马成群 。煤、铁、金、银、玉石藏量极为丰富 。所谓千里荒漠，实为聚宝之盆 。”他还说：“我朝定鼎燕都，蒙部环卫北方，百数十年无烽燧之警……是故重新疆者所以保蒙古，保蒙古者所以卫京师……若新疆不固，则蒙部不安，匪特陕、甘、山西各边时虞侵轶，防不胜防，即直北关山，亦将无晏眠之日 。而况今之与昔，事势攸殊 。俄人拓境日广，由西向东万余里，与我北境相连，仅中段有蒙部为之遮阂 。徙薪宜远，曲突宜先，尤不可不豫为绸缪者也 。”他认为“若此时即拟停兵节饷，自撤藩篱，则我退寸，而寇进尺”，收复新疆，势在必行 。
光绪元年(1875)同年5月，左宗棠被任命为钦差大臣，督办新疆军务，拥有筹兵、筹饷和指挥全权 。左宗棠受任后，立即准备进军新疆 。
光绪二年(1876)二月，左宗棠移驻肃州，就近指挥新疆战事，各路大军陆续西行出关 。
六月二十一，西征军夜袭黄田，开始收复新疆战役，继而攻克古牧地、乌鲁木齐 。九月，西征军收复玛纳斯，北疆平定 。次年三月，西征军挥师南下，先后攻克达坂、吐鲁番等城 。
光绪三年十二月初二日(1878年1月4日)，西征军肃清和田之敌，取得完全胜利 。左宗棠以公由一等恪靖伯晋为二等恪靖侯 。
左宗棠随即致力于收复伊犁 。
时清廷派崇厚出使俄国谈判归还伊犁事，及《里瓦几亚条约》成，失地丧权，举国震怒 。
左宗棠愤然说：“武事不竞之秋，有割地求和者矣;兹一矢未闻加遗，乃遽议捐弃要地，餍其所欲，譬犹投犬以骨，骨尽而噬仍不止 。目前之患既然，异日之忧何极?此可为叹息痛恨者矣!”审时度势，他认为只靠外交必不能收回伊犁，应“先之口舌，继以兵戎，事无不济” 。
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