普利斯特里在化学以及物理学方面的研究成果，提高了他的学术威望 。1772年，”他当选为法兰西科学院的名誉院士，同年12月，他被当时英国的一位政治显贵谢尔本勋爵请去做家庭教师及图书管理员 。这项工作有较高薪金，而且每天只用上午时间 。所以每天下午，他仍旧可以从事科学研究 。在这里，他完成了许多著作 。他的6个最有价值的气体实验，有5个是在这里完成的 。普利斯特里终生信奉燃素说，在这里他写过有关论证燃素说的文章 。
他还是一位神学家，在这里完成了一部关于神学的代表作《物质和精神的研究》（1777年）：还著有《哲学必要性学说注释》（1777年） 。他明确地剖析了神学和科学哲学之间的联系 。
在气体化学的研究成果中，普利斯特里最重要的是对氧气的发现 。1774年，他得到了一个大型凸透镜(火镜），开始研究某些物质在凸透镜聚光产主的高温下放出的各种气体 。他研究的物质中有“红色沉淀物”（ *** ）和“汞灰”亦称水银烧渣，也就是 *** ） 。普利斯特里把 *** 放置在玻璃钟罩内的水银面上，用一个直径30厘米、焦距为50厘米的火镜，将阳光聚集在 *** 上 。很快就发现 *** 被分解了，放出一种气体，将玻璃罩内的水银排挤出来 。他把这种气体叫做”脱燃素的空气” 。他以排水集气法，把这种气体收集起来，然后研究其性质 。发现蜡烛会在这种空气中燃烧，火焰非常明亮，老鼠在这种气体中生活正常，且比在等体积的普通空气中活的时间长了约4倍；他还亲自尝试了一下，感觉这种空气使人呼吸轻快、舒畅 。他对实验的全过程做了详细的描述 。
其实早在1771年，普利斯特里把硝石加热对，已经制得了氧气 。他在题为“各种空气的观察”一文中，曾提到：“在我从硝石得到的一定量（的空气）中，不仅蜡烛能点燃，而且火焰增大，还听到了响声，好像硝石在明火中烧爆的声音 。”但由于他当时把这种气体，混同于一般空气，所以未能发现氧 。普利斯特里认为空气是单一的气体，助燃能力之所以不同，其区别仅在于其中含燃素量的不同 。从汞烧渣中分解出来的是新鲜的、不含一点燃素的空气，所以吸收燃素的能力和助燃能力都特别强 。因此他把这种气体叫做“脱燃素空气” 。而寻常的空气，由于经过动物呼吸、植物的燃烧和腐烂，已经吸收了不少燃素，所以助燃能力就差了：一旦空气被燃素饱和，那么它就不再助燃，变成“被燃素饱和了的空气”（指氮气）或叫“燃素化空气” 。在后来的研究中，普利斯特里发现，绿色植物在阳光中也能放出“脱燃素空气”，成为光化学作用研究的基础 。
谢尔本勋爵支持普利斯特里的研究工作，一直为他提供研究经费 。1774年，他带着普利斯特里一起访问了欧洲大陆 。在欧洲，他们结识了许多科学家，这对普利斯特里的利学生涯具有重大意义 。在巴黎，普利斯特里拜访了法国化学家拉瓦锡，他向拉瓦锡介绍并演示了从 *** 中谁、取气体的实验 。拉瓦锡后来又重复了他的实验，并且把普利斯特里的实验材料以及他本人的实验结果联系起来 。拉瓦锡能摆脱传统思想的束缚，大胆地提出了氧化概念，形成了燃烧的氧化理论 。他指出所谓“脱燃素空气”实际上就是氧气，终于推翻了统治化学近百年的燃素学说 。而坚持燃素说的普利斯特里却坚决反对拉瓦锡的新观点，他拒绝接受拉瓦锡对氧和水的任何解释 。于是，二人由此开始了一场争论 。
双方的争论最初出现在《哲学学报》上，后来，这些争论文章又被编辑成一些小册子 。他们争论的最后批文章发表在美国出版的《美国哲学会会报》上，其它刊物上也时有他们的文章发表 。
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