詹姆森一星期在博物馆给学生上3次实践课，讲解包括矿物在内的各种展品，达尔文在课上学到了岩层排序的知识 。他经常出入博物馆，浏览和 *** 鸟类标本 。
邓肯的医学课介绍了瑞士植物学家奥古斯丁·彼拉姆斯·德堪多的“自然体系”，它强调物种之间的竞争 。达尔文对医学的厌恶不断增长，他不断给家里写信询问情况，最终于1827年4月24日离开了学校，没有获得学位 。
5月他到了伦敦拜访卡罗琳，之后又与乔赛亚舅舅一道去了法国巴黎，7月时回到了家乡 。9月1日，狩猎季节开始了，查尔斯开始和威廉·莫斯廷·欧文家的女儿范妮交往 。在梅尔庄园，他还认识了国会议员詹姆斯·麦金托什爵士 。
他对于职业规划仍然没有什么概念，父亲已经为他选好了去处——英国国教会 。因此，这期间他也研读了皮尔森主教的《信仰说明》、约翰·伯德·萨姆纳牧师的《基督教之证》和其他一些宗教著作 。10月15日，他被录取为基督学院的自费生 。在接下来的时间里他投身于对古典文化的温习之中，1828年伊始才与哥哥结伴奔赴剑桥 。
学期开始后，在基督学院已没有住处，他只好寄宿在悉尼街一个烟草商的家中 。他与一些刻苦攻读的人为伍，一开始便以立下了誓言：“遵守所有的法令习俗，坚定地热爱这所大学，在任何条件下都要保卫它” 。那里的高级学监亚当·赛奇威克是伦敦地质学学会副会长，从事沉积岩的研究 。
这个学期中，查尔斯和范妮仍时有书信往来，然而剑桥大学的社交活动十分频繁，到了复活节，范妮在他心中的地位已没那么高了 。他培养了听音乐、逛博物馆等业余爱好，还参加了一个叫“贪吃者俱乐部”的团体 。
这个团体热衷于将老鹰、鹭鸶、猫头鹰等列入菜谱，还有大量游乐活动，让达尔文虚掷了不少光阴 。搜寻甲虫的浪潮席卷了全国，查尔斯与姑表兄威廉·达尔文·福克斯也加入其中 。他每年都去伍德豪斯和梅尔猎捕小动物，并依据拉马克和乔治·萨姆耶尔的著作鉴别了一些珍稀昆虫 。另外，他还能向一些知名的博物学家请教，比如约翰·史蒂文斯·亨斯洛和威廉·休厄尔 。
达尔文回家过了暑假，并在6月末与范妮重逢 。本来他打算随私人导师念3个月数学，但他的代数在两个学期后仍无起色 。7月他把时间花在登山、划船、钓鱼上 。
8月末离开了威尔士，与福克斯一起去打猎，欧文老爷还送给他一只鼻烟壶 。到了万圣节达尔文搬进了威廉·帕利牧师住过的房间，晚到了3周，还随身带了不少甲虫标本 。
新年是在范妮的庄园里渡过的，欧文的儿子做手术，让害怕见血的达尔文受到惊吓，他还因嘴唇发炎卧床了几周 。1829年2月，他去了伦敦，加入了一个昆虫学俱乐部，还在伊拉斯谟引导下游历了好几个学会所在地 。2月19日拜访了伦敦大学昆虫学教授弗雷德里克·威廉·霍普，获赠160个甲虫标本，之后会见了昆虫学家斯蒂芬 。
回到剑桥后，他对圣灵和学业都失了兴趣，和什鲁斯伯里的同学、剑桥的指导老师“老普莱斯”经常来往，普莱斯精准辨认植物的能力令达尔文很是钦佩 。雇佣来搜集甲虫的当地人经常把他惹火，和福克斯的联系也日益淡漠 。
达尔文参加了一些狂欢派对，酒醉之余阅读了爱德华·吉本的《罗马帝国衰亡史》 。4月9日，学校还发生了反对学监的暴乱，达尔文曾为暴乱的学生们欢呼 。
5月，亨斯洛教授带领学生们在旅行中采集植物，达尔文也继续忙于捕猎昆虫 。13日，激进分子理查德·卡莱尔和罗伯特·泰勒发表了一封挑战书，邀请剑桥的行政人员和牧师讨论基督教的功过 。据他们说，大约50名年轻大学生的信仰发生动摇 。达尔文就在其中，但准备悔过，后来他将泰勒称作“魔鬼的牧师” 。
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