820年冬，转任主客郎中、知制诰 。821年，加朝散大夫 ， 始正式著五品绯色朝服 ， （绯色即朱色，为五品以上官员所用的服色） 。转上柱国，又转中书舍人 。822年，白居易上书论当时河北的军事，不被采用，于是请求到外地任职 ， 7月被任命为杭州刺史，10月到任 。任内有修筑西湖堤防、疏浚六井等政绩 。824年5月，任太子左庶子分司东都，秋天至洛阳，在洛阳履道里购宅 。825年 ， 被任命为苏州刺史，5月到任 。826年因病去职，后与刘禹锡相伴游览于扬州、楚州一带 。
在杭州刺史任内，见杭州有六口古井因年久失修，便主持疏浚六井，以解决杭州人饮水问题 。又见西湖淤塞农田干旱，因此修堤蓄积湖水，以利灌溉，舒缓旱灾所造成的危害，并作《钱塘湖石记》，将治理湖水的政策、方式与注意事项，刻石置于湖边，供后人知晓，对后来杭州的治理湖水有很大的影响 。离任前，白居易将一笔官俸留在州库之中作为基金，以供后来治理杭州的官员公务上的周转，事后再补回原数 。当这笔基金一直运作到黄巢之乱时 ， 当黄巢抵达杭州，文书多焚烧散失，这笔基金才不知去向 。
西湖有白堤 ， 两岸栽种有杨柳，后世误传这即是白居易所修筑的堤，而称之为白公堤 。事实上这道“白堤”在白居易来杭州之前已存在，当时称为“白沙堤” ， 且见于白居易的诗作之中 。
当白居易在杭州时，元稹亦从宰相转任浙东观察使，浙东、杭州相去并非太远 ， 因而二人之间有许多往还的赠答诗篇 。当白居易任满离开杭州时，元稹要求白居易交出全部的作品，编成《白氏长庆集》五十卷 。
在苏州刺史任内 ， 白居易为了便利苏州水陆交通，开凿了一条长七里西起虎丘东至阊门的山塘河，山塘河河北修建道路，叫“七里山塘”，简称“山塘街” 。
827年，白居易至长安任秘书监，配紫金鱼袋，换穿紫色朝服（三品以上官员所用的服色） 。828年，转任刑部侍郎，封晋阳县男 。829年春，因病改授与太子宾客分司 ， 回洛阳履道里 。830年12月 ， 任河南尹 。831年七月元稹去世 。832年，为元稹撰写墓志铭，元家给白居易润笔的六七十万钱，白居易将全数布施于洛阳香山寺 。833年 ， 因病免河南尹，再任太子宾客分司 。835年，被任命为同州刺史，辞不赴任，后改任命为太子少傅分司东都，封冯翊县侯，仍留在洛阳 。839年10月得风疾 。841年，罢太子少傅，停俸 。842年，以刑部尚书致仕 ， 领取半俸 。
晚年白居易的生活，大多是以“闲适”的生活反应自己“穷则独善其身”的人生哲学 。而844年，73岁的白居易出钱开挖龙门一带阻碍舟行的石滩，事成后作诗《开龙门八节石滩诗二首并序》留念，诗中仍反映出他“达则兼济天下”的人生观 。
晚年的白居易大多在洛阳的履道里第度过，与刘禹锡唱和，时常游历于龙门一带 。作《池上篇》、《醉吟先生传》自况 。845年，白居易74岁，尚在履道里第举行“七老会”，与会者有胡杲、吉皎、郑据、刘真、卢贞、张浑与白居易；同年夏，以七老合僧如满、李元爽，画成“九老图” 。白居易晚年笃信佛教，号香山居士 ， 为僧如满之弟子 。
武宗会昌六年（846年）八月十四日（9月8日），白居易去世于洛阳，享年75岁，赠尚书右仆射，谥号“文”，葬于洛阳香山 。白居易去世后，唐宣宗李忱写诗悼念他说：“缀玉联珠六十年，谁教冥路作诗仙？浮云不系名居易，造化无为字乐天 。童子解吟《长恨》曲 ， 胡儿能唱《琵琶》篇 。文章已满行人耳，一度思卿一怆然 。”著有《白氏长庆集》，共有七十一卷 。
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