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一种新表面张力改性方法 表面张力

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表面张力(一种新的表面张力改性方法)
全固态锂电池(ASSB)因其在安全性和能量密度方面的优势，有可能引领电动汽车的电池革命 。对各种可能的固体电解质的筛选表明，石榴石电解质因其高离子电导率和优异的(电化学)稳定性而具有良好的应用前景 。然而，石榴石电解质的主要挑战之一是与锂金属阳极接触不良，导致界面阻抗很大，锂枝晶生长严重 。
南京工业大学等单位的研究人员提出了一种新颖的表面张力改性方法 。通过在熔融锂中添加少量Si3N4(1wt%)来调节锂石榴石的表面张力，形成了紧密的锂石榴石界面 。Li-Si-N熔体不仅能使Li|石榴石界面由点-点接触变为连续的面-面接触，而且能使Li剥离/沉积过程中的电场分布趋于均匀，从而显著降低其界面阻抗(25°C时为1ω·cm2)，提高其循环稳定性(0.4 mAcm2时为1000h)和临界电流密度(1.8ma·cm2) 。具体来说，与LiFePO4阴极配对的全固态全电池在2C下提供了145 mah G1的高容量，并在1C下100次循环后保持了97%的初始容量 。
纸质链接:
https://doi.org/10.1002/adfm.202101556
综上所述，本文首次提出了用微量纳米Si3N4(1wt%)调节熔融锂的表面张力来修饰锂-石榴石界面的实验 。根据Li-Si-N体系的相图，结合XRD和XPS分析，发现当1wt%Si3N4和Li金属的混合物加热时，Li3N、LiSi2N3和LixSi的颗粒形成是一致的，得到的复合材料称为Li-Si-N熔体 。Li-Si-N熔体以两种方式极大地改善了与石榴石的界面接触:
1)熔融Li的表面张力降低，使其易于扩散到石榴石颗粒上，从而实现良好的物理接触；
2)Li |石榴石的界面形成能降低，使其具有良好的化学接触 。用1wt% Si3N4降低表面张力起主导作用 。
正如所预料的，初始Li熔体和Li-Si-N熔体在LLZTO颗粒上的接触角分别约为120°和30° 。SEM图像显示，在熔融Li中引入1wt% Si3N4使Li|LLZTO界面由点接触变为紧密的面接触，使Li电镀/剥离过程中的电流分布均匀 。密度泛函理论计算表明，熔体Li中的Li3N和LiSi2N3同时降低了Li|LLZTO的界面生成能 。结果表明，改性后的固体Li/LLZTO界面在25°C时的界面阻抗为1ω·cm2，CCD值为1.8 mAcm2 。在0.4 maccm2下连续充电和放电1000小时后，未观察到枝晶Li渗入电解质层 。(正文:SSC)
1.该示意图显示了a)纯Li熔体和b)Li-Si-N熔体的制备以及它们与石榴石颗粒的界面接触行为 。
2.锂硅氮复合材料的特性分析 。
图3 。界面形成能的密度泛函计算
图4.a)室温下Li|LLZTO|Li和Li-Si-N|LLZTO|Li-Si-N电池的交流阻抗谱比较 。
【一种新表面张力改性方法 表面张力】图5.a、B)全固态锂-硅-氮|钴-PEO-磷酸铁锂电池的制备和组装示意图 。

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